近日，我院孔祥建教授与汪骋教授在高核稀土-过渡金属团簇的合成研究取得重要进展，相关研究成果以“Exploration and Insights on Topology Adjustment of Giant Heterometallic Cages Featuring Inorganic Skeletons Assisted by Machine Learning”为题发表于Journal of the American Chemical Society (DOI: 10.1021/jacs.3c07635)。
无机笼状化合物是合成化学领域的研究前沿和热点。然而，无机笼状化合物的可控制备极具挑战性，通常需要大量试错进行探索。近年来，孔祥建教授团队在稀土-过渡金属体系中发现了一系列具有笼状框架结构的高核稀土-过渡金属团簇。这些高核团簇呈现出n × m × l平行六面体特征（Matter, 2020, 3, 1334），并有望形成系列具有规则尺寸的无机分子笼家族。但该体系的合成参数与结构呈现出难以理解的复杂关系，现阶段的人工合成效率难以阐明合成参数与结构之间的关系。
针对这一问题，孔祥建教授团队搭建了适用于团簇的高通量合成工作站，实现了团簇的高通量自动化合成。研究人员基于该高通量合成工作站，在框架结构的高核稀土-过渡金属体系（n × m × l）中，合成了具有5 × 5 × 3拓扑的La74Ni104和5 × 5 × 5拓扑的La84Ni132稀土-过渡金属团簇，其中含有216个金属离子的La84Ni132是目前最高核数的稀土-过渡金属团簇。为阐明组装规律，该团队和汪骋教授团队开展了紧密的合作研究，基于合成工作站的高通量实验能力，结合机器学习研究了两个团簇的形成空间相图，从数据科学角度揭示了两个团簇的形成与尺寸调控规律。这项工作不仅丰富了n × m × l稀土-过渡金属团簇家族的成员，而且将高通量合成和机器学习的结合，为复杂簇合物的合成研究提供了新的研究范式。
该工作在孔祥建教授、汪骋教授、龙腊生教授与郑兰荪院士的指导下完成。博士生杜明浩（现为苏州大学博士后）、本科生戴以恒（现为北京大学直博生）、已毕业硕士生江林朋为论文共同第一作者，在读博士生苏禹铭与戚明强参与了部分工作。该研究工作得到了国家自然科学基金（92161104, 92161203, 21721001）和中央高校基本科研业务费专项资金（20720220011）的资助。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c07635
