近日，我院乔羽教授课题组在Li2O基正极补锂剂助力高能量密度和长寿命锂离子电池的研究中取得重要进展。相关成果以“Implanting Transition Metal into Li2O-Based Cathode Prelithiation Agent for High-Energy-Density and Long-Life Li-Ion Batteries”为题发表在Angewandte Chemie International Edition上（Doi: 10.1002/anie.202316112）。
为满足高功率应用（如电动汽车）的需求，提高锂离子电池（LIBs）的能量密度变得尤为重要。全电池结构中负极形成的固体电解质界面（SEI）会消耗大量活性锂离子，降低首圈库仑效率（ICE）和实际输出的能量密度。在从商业石墨负极到其它先进的高容量负极的演变中，SEI的形成加剧了活性锂的消耗。仅仅通过调整正极截止电位获得的容量提高，并不足以弥补负极初始循环中活性锂的损失，这严重限制了下一代LIBs能量密度的提高。正极补锂是通过植入牺牲型锂源来提供额外的锂离子，用于补偿形成SEI所消耗的活性锂，从而实现能量密度的提高。Li2O等物质被认为是正极补锂剂的候选者，但由于其电导率差和电化学活性低，难以在实际应用中释放其高理论容量。
基于此，研究团队选用LiCoO2（LCO）作为过渡金属源，通过高能球磨工艺将Co精确植入到Li2O框架中的Li位点（功能性位点），证明了所产生的锂空位和Co催化的协同作用，能有效增强Li2O的固有电导率、削弱Li-O相互作用、降低Li2O的充电过电位，从而促进Li2O的分解。此外，通过采用系统的原位/非原位光谱表征方法，阐明了氧阴离子的反应途径、局部结构演变，并对相关产物和残留物（非活性相Co3O4）进行了定性和定量分析。该工作证明了过渡金属植入策略的可行性和可持续性，强调了在电极材料结构框架内精确植入催化元件的关键作用。这涉及到调整材料的能带/能级结构，加速结构演变的动态过程，为可充电电池（如锂离子电池、钠离子电池等）的功能电极材料的设计提供了独特的视角。
该研究工作在乔羽教授的指导下完成，2023级博士生陈毅龙为第一作者。该论文得到了国家自然科学基金（22179111、22021001）、中国科学技术部（2021YFA1201900）、嘉庚创新实验室基础研究项目（RD2021070401）等，以及固体表面物理化学国家重点实验室的支持。
论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202316112
