近日，我院程俊教授课题组，在基于机器学习分子动力学模拟与自由能计算方法的动态限域效应研究方面取得重要进展。相关研究成果以“Entropy in catalyst dynamics under confinement”为题发表在Chemical Science上（DOI: 10.1039/D4SC05399K）。
催化剂结构动态演变过程中的熵效应会对化学反应产生重要影响。多孔材料载体的限域效应通常会影响金属纳米催化剂结构的动态演变过程。然而，传统研究多侧重通过静态优化来寻找最稳定的结构，而较少关注在反应条件下限域体系的结构动态演变及其熵效应对催化反应的影响。
本工作利用机器学习分子动力学模拟和自由能计算方法，研究了限域条件下金属纳米催化剂的动态演变及其对化学反应的影响。以碳纳米管包覆不同尺寸Pt催化剂催化O2解离为例，详细计算了反应自由能、熵和结构动态性，旨在揭示限域下催化剂结构动态演变与化学反应间的耦合关系。研究表明，载体的限域效应会增加团簇催化剂的结构动态性，导致熔化温度低于纯团簇和碳纳米管外表面负载的团簇，从而促进催化反应在较低温度下发生，并防止催化剂形成不利的氧化物。该工作首次探究了限域下催化剂结构动态的熵效应如何影响催化反应，并阐明了限域催化剂结构的动态演变和熔化温度如何与最佳反应温度相关联。该工作为理解动态限域效应开辟了一个新的视角，并为未来在限域条件下的催化微观机制研究提供了新的启示。
该工作在程俊教授的指导下完成，樊祺源博士（已毕业）、刘云霈博士和朱浩萱硕士为论文共同第一作者，田中群院士、包信和院士、鄂维南院士以及王野教授对该工作给予了指导与支持。该论文得到了国家自然科学基金（22225302、92161113、21991151、21991150、22021001）、中央高校基本科研专项资金（20720220009、20720230090）资助，也得到固体表面物理化学国家重点实验室、嘉庚创新实验室、人工智能应用电化学联合实验室（RD2023100101、RD2022070501）的支持。
论文链接：https://doi.org/10.1039/D4SC05399K
