我院Eric Meggers教授课题组在低载量金属模板氢键催化剂的研发工作取得重要进展,相关成果以“Metal-Templated Design: Enantioselective Hydrogen-Bond-Driven Catalysis Requiring Only Parts-per-Million Catalyst Loading”为题在线发表于《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc. DOI: 10.1021/jacs.6b02769)。
本工作以手性金属配合物为模板,通过精密的分子设计和结构修饰,发展出一类仅依赖氢键和范德华力等弱分子间作用即能实现超高效率催化的催化剂。在模型转移氢化反应中,催化剂的用量可降低至十万分之四而保持高立体选择性,并且经多次回收再利用不失活。文中通过核磁共振、与底物共结晶、动力学实验等详细探讨了催化反应机理,并结合理论计算证明了金属模板在设计高效催化剂中的有效性和优势,为新型手性催化剂的开发提供更多的思路。
本工作由Eric Meggers教授、龚磊副教授共同指导,实验部分由博士生许维词(第一作者)等完成,理论计算由美国Notre Dame大学Olaf Wiest教授课题组完成。研究工作得到教育部创新群体“杂环化学”、国家自然科学基金委(项目批准号:21272192、21472154、21572184)等项目的支持。
论文链接:http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.6b02769