“气相自组装”法制备高热/水热稳定的单原子催化剂

发布日期:2021-12-07     浏览次数:次   

近日,我院熊海峰教授课题组在制备高热稳定单原子催化剂方面取得新进展,相关成果以“Vapor-phase self-assembly for generating thermally stable single atom catalysts”为题,发表于Chem (DOI: 10.1016/j.chempr.2021.11.002)

单原子催化剂凭借其100%的原子利用率和优异的催化性能受到了人们广泛的关注。然而,在实际反应过程中单原子并不稳定,经常在较低的反应温度下就会发生明显的团聚。之前的研究发现利用CeO2Fe2O3等载体可以在高温下捕获Pt单原子。然而,这种可还原性载体经过高温焙烧后,比表面积会严重下降(比表面积:<10m2/g),并不利于商业化应用。因此,开发具有良好热/水热稳定性且具有高比表面积的单原子催化剂是非常必要的。

该研究工作中,课题组提出了一种在高比表面积载体上合成热稳定单原子的新方法—“气相自组装法,可以将Pt单原子稳定在与金属相互作用较弱MgAl2O4(比表面积:~100m2/g)载体上。通过向MgAl2O4载体中引入K,经过高温(800 ℃)空气中焙烧,Pt纳米粒子再分散成Pt单原子。相比于Pt/MgAl2O4纳米催化剂和Pt/CeO2单原子催化剂, Pt/K/MgAl2O4单原子催化剂在甲烷氧化反应中表现出更好的热/水热稳定性及催化活性。该项工作中,课题组发展了一种气相自组装的合成方法来制备热稳定且高比表面积的Pt单原子催化剂,并探讨了这个方法对其它碱金属(Li+, Na+Cs+),贵金属(Ru, IrAu)以及其他载体(SiO2, Al2O3, CoAl2O4, NiAl2O4MgCr2O4)的普适性。为在弱金属-载体相互作用的载体上制备热稳定和耐水的单原子催化剂提供了新的思路。这种气相自组装机制可以用于合成适合高温反应的原子级分散催化剂。

我院熊海峰教授、福州大学林森教授、美国华盛顿州立大学王勇教授及Abhaya Datye教授作为论文的共同通讯作者。我院博士生李恒宇、博士后杜聪聪及福州大学博士生万强为该论文的共同第一作者。研究工作得到国家自然科学基金(2212100122072118)等项目资助。

论文链接: https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.11.002

 

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