疏水片状Cu/Cu2O催化剂电还原CO高效合成乙醇

发布日期:2023-02-06     浏览次数:次   

我院李军教授课题组在电催化CO还原合成乙醇方面取得重要进展,相关研究成果近日以“A hydrophobic Cu/Cu2O sheet catalyst for selective electroreduction of CO to ethanol”为题发表于《自然-通讯》(Nature Communications, 202314:501. DOI:10.1038/s41467-023-36261-1)。

当前,化石燃料消耗和CO2排放逐年上升,能源危机和环境污染问题日益加剧,通过电催化CO2CO还原生成高附加值化学品受到人们广泛关注。目前电催化CO还原合成乙醇已经取得了一定进展,但是生成乙醇的法拉第效率及其对应的分电流密度仍需进一步提高。

针对上述情况,本工作构筑了一种正丁胺修饰的Cu/Cu2O催化剂,通过正丁胺的修饰来调节其表界面结构。该催化剂在电位为-0.70 V vs. RHE时,电催化CO还原生成C2+产物的法拉第效率为93.5%,分电流密度为151 mA cm-2。其中生成乙醇的分电流密度为111 mA cm-2,法拉第效率达到68.8 %。对照实验结果和理论计算进一步表明,这种优异的催化性能可归因于催化剂表面暴露的Cu2O(111)晶面、催化剂的疏水表面以及更高的局部CO浓度。正丁胺修饰的催化剂不仅提供了合适的疏水环境,降低电极对水的亲和性,同时促进了CO的扩散及增加了CO与电极表面的亲和能力。此外,该催化剂能够稳定工作100 h同时保持稳定的C2+产物选择性,为高效催化转化CO制备乙醇提供一种可能的解决方案。

本工作在李军教授和彭丽副教授共同指导下完成。我院科研助理马贵峰为文章第一作者,2021届博士毕业生黄衍、2022届硕士毕业生蒋梦莹参与了部分实验,理论计算部分由莫斯科国立大学O. A. SyzgantsevaM. A. Syzgantseva完成。我院2019级博士生闫森、2022届硕士毕业生陈宁宇为本工作提供了帮助,中国科学院化学研究韩布兴院士、陈春俊博士、李书沐博士、上海大学罗稳副教授、瑞士洛桑联邦理工学院张杰博士、法国格勒诺贝尔同步辐射光源Dragos Stoian博士参与了本工作的讨论及部分数据测试,我院任斌教授、谢顺吉教授、材料学院张华教授和能源学院杨述良副教授为本工作提供了部分指导。研究工作得到国家自然科学基金项目(22078274、21903066)和beat365官方网站校长基金(20720210046)的资助。

李军教授和彭丽副教授团队长期致力于超临界流体技术及CO2/CO转化与利用研究,近期在该领域取得一系列进展(Journal of Catalysis, 2022, 414, 236; Chemistry of Materials, 2022, 34, 10584; Green Chemistry, 2023, 25, 684)。

论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-023-36261-1

 

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