近日，我院田中群院士团队范凤茹教授与武汉大学化学与分子科学学院魏振威教授合作在微液滴化学领域取得重要进展，相关成果以 “Charged Microdroplets as Microelectrochemical Cells for CO2 Reduction and C–C Coupling”为题发表于Journal of the American Chemical Society上（DOI: 10.1021/jacs.3c12586）。
化学反应通常在体相溶剂中进行。近年来，人们发现相比于在体相溶剂，微液滴界面的化学反应速率呈现数量级的提升。这一独特现象的形成是由于微液滴界面多种异常物理化学特性的耦合。其中，微液滴界面电场（109 V/m）的存在不仅可以显著影响反应分子/中间物种的取向，同时也会形成电化学势来驱动界面的电化学反应。与传统的电化学反应相比，微液滴的电化学池不依赖于固体电极的限制，可直接实现气液界面的电化学反应。
鉴于此，研究团队将带电微液滴用作微电化学反应池，在气液界面上实现了独特的电化学反应。利用电喷雾产生的微液滴，在分子催化剂的作用下实现了CO2还原和C-C偶联合成乙醇。研究表明，分子催化剂的加入可有效地利用和传递电子，进而提高溶剂化电子的寿命。同时，研究进一步揭示了微液滴电化学池的尺寸和电荷密度与其反应选择性之间的内在关系，呈现出可能的热力学主导的反应过程。通过采用原位质谱测试，研究团队鉴定了反应中间体（分子催化剂与HCOO的加合物）和氧化产物，阐明了CO2还原机理和氧化还原全过程。该项工作为微液滴化学的研究和开发新的电化学反应体系提供了新的思路。
上述工作是在田中群院士、范凤茹教授和魏振威教授的共同指导下完成。我院2023届博士董佳宁为论文第一作者。该工作得到国家自然科学基金（22222305、22104112、22021001）、校长基金（20720220013）的支持。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c12586
