应美国化学会Accounts of Chemical Research期刊邀请,我院王野教授课题组撰写题为"Selectivity Control by Relay Catalysis in CO and CO2 Hydrogenation to Multicarbon Compounds"的研究进展综述,并于近日在线发表(DOI: 10.1021/acs.accounts.3c00734)。
CO、CO2、CH4等碳一小分子的催化转化是保障国家能源战略安全、实现碳中和的重要途径。王野教授课题组长期致力于碳一小分子直接高选择性合成多碳化学品研究,发展多相催化中的接力催化新方法,实现了高值化学品选择性精准调控,开辟了超越传统化工过程选择性的新路线。通过设计特定中间体和热力学-动力学匹配,实现两步或多步催化反应过程按接力方式可控进行,从原理上突破传统多相催化过程对选择性的限制,成功实现合成气和二氧化碳高选择性直接转化制备液体燃料、低碳烯烃、芳烃和乙醇/乙烯等,引领该领域的国际研究前沿。相关成果发表于Nat. Mater.、Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem等学术期刊,获授权中国发明专利30余项。
该综述系统介绍了接力催化在CO、CO2选择性加氢制备清洁液体燃料和高值化学品反应中的潜力和优势。在传统催化剂上,该类反应过程复杂并涉及多种中间体和反应通道,往往不可避免地生成大量低值副产物。接力催化的内涵在于设计单一的反应通道,通过选择适当的中间体以及在介尺度组装催化功能组分,实现对这些中间体反应步骤的精准控制,像接力一样引导反应物依序逐步转化至目标产物。接力催化体系主要由金属或金属氧化物(用于CO/CO2/H2活化)和沸石催化剂(用于C−C偶联/重构)组成,并根据目标产物的特性,引入第三甚至第四催化功能组分。该综述详细讨论了金属或金属氧化物上CO/CO2/H2的活化机制、沸石催化剂对产物选择性的调控规律、接力催化反应中热力学-动力学匹配、催化剂功能组分之间的空间距离效应,以及反应中间体的定向传输等关键问题,并对接力催化的发展趋势和相关应用前景进行了展望。
该论文通讯作者为王野教授、第一作者为成康教授。相关研究工作得到国家重点研发计划(2022YFA1504600、2022YFA1504500)和国家自然科学基金委(22121001、22222206、U22A20392、22072120)等项目资助。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.accounts.3c00734