近日,我院孙世刚院士团队黄令教授、邓亚平副教授课题组在锂金属电池界面研究中取得重要进展,相关成果以“Constructing an Artificial Interface as a Bifunctional Promoter for the Li Anode and the NCM Cathode in Lithium Metal Batteries”为题,发表于Journal of the American Chemical Society(DOI: 10.1021/jacs.4c11012)。
金属锂的理论容量高达 3860 mAh g‒1,工作电压低至 ‒3.04 V(vs. SHE),被认为是商用锂电池中石墨碳材料的理想替代品。然而,锂的高化学活性易引发碳酸盐基电解质的副反应,继而产生不稳定的固体电解质界面(SEI)。同时,锂金属负极与高镍层状材料正极的组合,有望进一步提升锂离子电池能量密度。然而,随着镍含量的增加,电池的容量衰减等问题也愈加严重。开发稳定的正极固体电解质界面(CEI),有利于限制过渡金属溶解、电解质分解,并延长电池循环寿命。目前,在正负极界面上的研究工作主要针对单个电极,因而需要一种界面调控方式同时作用于锂金属负极与高镍层状材料正极。
基于此,该工作通过光控自由基反应(photo-CRP)在锂金属表面,原位构建了一种杂化界面层(PEGDA-HFMBA@ HFMBA-FEMC)。在杂化界面中,PEGDA-HFMBA 内层作为保护层,具有柔韧性和抗断裂性;HFMBA-FEMC 外层作为LiF富集层,促进锂传质及其均匀电沉积。同时,过量HFMBA 和 FEMC 单体作为分子添加剂进一步溶解到电解液中,从而诱导原位生成薄且稳定的富含LiF的CEI层。因此,通过人工界面原位设计与电解液组分调节相结合,为解决锂金属电池界面问题提供了新策略,并实现其在高电压条件下的稳定循环。
该项研究工作在黄令教授和邓亚平副教授的指导下完成,2022级硕士生黄华裕为第一作者。该论文得到国家自然科学基金(22172133、22288102),以及固体表面物理化学国家重点实验室的支持。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c11012